Ramiro se opuso junto al DEU a la mediación del embajador yanqui Sumner Welles y al gobierno títere de Céspedes. Dentro de la organización estudiantil, conspiró con los sargentos antes del golpe del 4 de septiembre de 1933, e Integró la Junta Revolucionaria que designó al gobierno provisional. Apoyó al gobierno Grau-Guiteras, abogó por el fortalecimiento del sector jurídico y propuso soluciones para mejorar las condiciones de vida de los presos en la Isla de Pinos.
También ejerció el periodismo: fundó el periódico Luz, órgano del Directorio, en 1933, y al año formó parte del Consejo de Redacción de la revista estudiantil Polémica, con Raúl Roa, Pablo de la Torriente Brau y otros.
La labor combativa de Ramiro Valdés Daussá no solo se desarrolló en la capital del país, sino que también participó en Nuevitas, Camagüey; en la oposición a un proyecto de ley denominada “Chicola”, sustentada por Machado en 1934, y que al darle preferencia a las exportaciones de azúcar al puerto del norte de Morón, afectaba significativamente a los trabajadores de Nuevitas, que laboraban solamente cuando había zafra.
Ramiro es elegido presidente de mesa de la Asamblea Universitaria el 22 de enero de ese año y participa en la tángana estudiantil del 6 de febrero, días después arengó a estudiantes en un mitin del Comité Conjunto de la Escuela Normal a formar un frente único.
Mantuvo una intensa actividad como miembro del Ala Izquierda Estudiantil1 a partir de 1934, y sobresale dentro de la Asamblea Depuradora de profesores venales machadistas. Elegido representante de la Universidad al Buró de Dirección del Frente Único Revolucionario (creado tras el asesinato de los estudiantes Guido Fernández Sánchez y Rodolfo Rodríguez en septiembre de 1934), se esforzó por mantener unidos a estudiantes de diversas tendencias políticas.
En 1935 fundó con Eduardo Chibás la Izquierda Revolucionaria (IE), organización que en 1936, junto a la Organización Revolucionaria Cubana Antimperialista (ORCA), liderada por Pablo de la Torriente Brau, impulsó una reunión en Miami de las organizaciones de izquierda surgidas durante y después del machadato. La conferencia llegó en julio de 1936 a un proyecto de convenio.
En 1937 creó, junto a Raúl Roa y José Z. Tallet, el Partido de Izquierda Revolucionaria (PIR), que lanzó su manifiesto programático en marzo: de ese año. Posteriormente pasó al Partido Unión Revolucionaria (organización legal del Partido Comunista), del que fue dirigente hasta 1938. A mediados de ese año gana por oposición la plaza de profesor auxiliar de Dibujo aplicado a la Ingeniería.
Más tarde se incorporó en 1939 al Partido Agrario Nacional, dirigido por Alejandro Vergara, y formó parte del Comité Ejecutivo provisional de la Unión Socialista Agraria, junto a Gustavo Aldereguía y Leonardo Fernández Sánchez.
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